Hydrogen Separation with a Pd-Pt Membrane. Masters thesis, King Fahd University of Petroleum and Minerals.

PDF (Hydrogen Separation with a Palladium-Based Membrane) LAWAN_MUHAMMAD_ADAM_Thesis-Final.pdf - Submitted Version Restricted to Repository staff only until 8 May 2025. Download (5MB)

Arabic Abstract

تزداد أهمية الهيدروجين والطلب عليه يوماً بعد يوم. ومن حسن الحظ أن طريقة الغشاء المعتمد على البلاديوم تعتبر واعدة لاستخدامها في إنتاج الهيدروجين. امتزاز الهيدروجين وتفككه على سطح الغشاء هما عمليتان حاسمتين ذات تأثيرات عميقة على فصل الهيدروجين من خلال الغشاء. فهم هذه الظواهر مهم جدا لتحسين التفاعلات المحفزة وتسهيل عمليات الفصل. في هذا البحث، نقوم بدراسة تحسين خصائص امتزاز وتفكك سطوح غشاء البلاديوم من خلال تطعيم سطح الغشاء باستخدام عناصر المجموعة النبيلة (Pt, Ru, Rh, Ir, and Os ). الهدف الرئيسي في هذا البحث ، هو تعزيز قدرة الغشاء على امتزاز وتفكك جزيئات الهيدروجين من أجل زيادة كفاءة فصل الهيدروجين من تدفقات الغاز المختلطة. من خلال استخدام برنامج نظرية الكثافة الوظيفية (DFT) لبناء عملية شاملة لتفاعل الهيدروجين على غشاء قائم على البلاديوم. تم إجراء بحث على مستوى ذري (مستوى الكم) حول تفاعل الهيدروجين مع غشاء قائم على البلاديوم. هذا المستوى من التحليل الكمي يتنبأ بالعوامل المرتبطة بتدفق بالهيدروجين خلال الغشاء ويقدم معلومات حول تأثير سمات الغشاء على اختراق الهيدروجين . وبناءً على ذلك، تم تقدير سمات الغشاء المعتمد على البلاديوم مثل طاقة الترابط و عوامل الشبكة البلورية بالإضافة الى طاقات الترابط غازات مختلفة (H2S, H2 and CO) حيث تم تقديرها باستخدام حسابات نظرية الكثافة الوظيفية (DFT) وتم التحقق منها ومقارنتها بقاعدة البيانات الموجودة في البرنامج. بعد ذلك، تم تقييم عملية امتزاز غاز الهيدروجين في مواقع واتجاهات مختلفة على سطح غشاء البلاديوم النقي Pd وأسطح البلاديوم التي تم تطعيمها بالعناصر النبيلة Pd-X (X= Pt, Ru, Rh, Ir, and Os) . طاقة الامتزاز للهيدروجين تحسنت على كل الاسطح بتحقيق اقل طاقة بقيمة 1.24- الكترون فولت والذي تم تحقيقه في موقع الجسر على سطح PdIr. مسار حاجز تفكك الهيدروجين في المواقع العلوية لجميع الأسطح لا يحتوي على حواجز، باستثناء البلاديوم الخالص Pd والبلاديوم البلاتيني PdPt حيث تم ملاحظة وجود حاجز بقيمة 0.069- إلكترون فولت و 0.057- إلكترون فولت على التوالي. بالإضافة الى ذلك ، تم التحقق من تأثير الغازات الممتزة مسبقاً على امتزاز الهيدروجين على سطح البلاديوم البلاتيني .يعد امتزاز أول أكسيد الكربون الأكثر سيطرة ويتبع اتجاهات متسقة على كل الأسطح بطاقة امتزاز تساوي 2.73- على سطح PdOs. ويأتي بعده ثاني كبريتيد الهيدروجين H2S والذي يملك طاقة امتزاز تساوي 2.26- الكترون فولت والذي تم تحقيقه على موقع الجسر لسطح PdOs. تأثير اول أوكسيد الكاربون على سطح البلاديوم البلاتيني PdPt تقريبا مشابه لسطح البلاديوم الخالص Pd.

English Abstract

The importance of hydrogen (H2) increases its demand daily. Fortunately, the Pd-based membrane method is promised to produce H2 . The adsorption and dissociation of hydrogen on the membrane surface are pivotal processes with profound implications on the H2 separation through the membrane. Understanding these phenomena is crucial for advancing the catalytic reactions and facilitating efficient H2 separation processes. In this research, we investigate the optimization of the adsorption and dissociation properties of Pd membrane surfaces by doping the Pd membrane surface with other platinum group elements (Pt, Ru, Rh, Ir, and Os). The main aim is to enhance the membrane's ability to selectively adsorb and dissociate H2 molecules, thereby increasing its efficiency in separating H2 from mixed gas streams. Density functional theory (DFT) is used to build a thorough process of hydrogen interaction over a Pd-based membrane. Atomic-level (quantum level) research was done on the hydrogen-Pd-based membrane interaction. This level of quantum analysis predicts factors associated with H2 flux through the membrane and provides insights into how the membrane feature would affect H2 penetration. Accordingly, the characteristics of Pd-based membranes such as binding energy and lattice parameters along with the binding energy of various gases (H2, CO, and H2S) were estimated using DFT calculation and validated against data from the literature. Subsequently, the evaluation of the hydrogen gas adsorption process occurs at different locations on the membrane surfaces and different gas orientations on both bare Pd and the dilute alloy surfaces of Pd-X (X=Pt, Ru, Rh, Ir, and Os). The adsorption energy of H2 improved on all the surfaces with the minimum energy of -1.24eV which was achieved on the bridge site on the PdIr surface. The H2 dissociation barrier path on top sites of all the surfaces is barrier-free except for bare Pd and PdPt where the barrier is observed to be -0.069eV and -0.057eV respectively. Moreover, we investigate the effects of pre-adsorbed gases on H2 adsorption on the Pd-Pt surface. CO adsorption is dominant and follows uniform trends on all the surfaces with the minimum adsorption of -2.73eV on PdOs. Next is H2S which has -2.26eV as the minimum adsorption energy which was achieved on the bridge site of PdOs. The effect of CO on PdPt is almost like that on the bare Pd.

Item Type:	Thesis (Masters)
Subjects:	Chemistry Computer Engineering Chemical Engineering Physics Petroleum Petroleum > Fluid Separation and Processing
Department:	College of Chemicals and Materials > Materials Science and Engineering
Committee Advisor:	Abduljabar, Al-Sayoud
Committee Members:	Qasem, Drmosh and Abdulaziz, Al-Saadi
Depositing User:	MUHAMMAD LAWAN (g202115750)
Date Deposited:	09 May 2024 07:45
Last Modified:	09 May 2024 07:45
URI:	http://eprints.kfupm.edu.sa/id/eprint/142844