SYNTHESIS AND CHARACTERISATION OF SILICALITE-1 SUPPORTED NICKEL-BASED CATALYSTS FOR CO2 REFORMING OF METHANE. Masters thesis, King Fahd University of Petroleum and Minerals.

Preview

PDF AbdulRashidBawah_MScThesis_Nov2017.pdf Download (7MB) | Preview

Arabic Abstract

تعد عملية تحويل ثاني أوكسيد الكاربون والميثان إلى غاز التصنيع من أكثر الطرق الحميدة للبيئة بالنسبة للاعادة تشكيل الميثان، حيث يتم استخدام ثاني أوكسيد الكاربون الغاز الرئيس للإنحباس الحراري وتحويله الى غاز التصنيع، والذي يتكون من الهيدروجين وأول أوكسيد الكاربون. في هذه الدراسة تم تحضير مادة الزيولايت من نوع ) 1-silicalite ) عن طريق التوليف الحراري باستخدام المايكرويف، وتم ترسيب عنصر النيكل بنسب 5 و 10 و 15 و 20 % على مادة الزيولايت المصنعة والمعدلة بعد التصنيع. ان حجم المسامات ) mesopore volume ( للزيولايت ذات ال 20 % نيكل ارتفع من 0.0712 سم 2 لكل جرام الى 0.1159 سم 2 لكل جرام بعد ان تم إستبدال الأيونات بالسيريوم. وعند تخصيص المادة باستخدام XRD و FESEM و TEM و XPS و FTIR وعملية امتصاص النيتروجن، تبين أن هيكل المادة المحفزة قد تم الحفاظ عليه، واظهرت نتائح جهاز TPR-2H ان إضافة عنصر آخر قد عزز القدرة على تقليل النيكل. وأظهرت الدراسة ان الزيولايت ذات ال 20 % نيكل كان أكثر فعالة من الزيولايت ذات النسب ال 10 وال 15 .% وعند تعديل المادة المحفزة وقبل ترسيب النيكل ) %20 (، وجد أن الزيولايت المدعم بالنيكل والذي تم تبديل ايوناته بالسيريوم كان الاكثر فعالية خلال 12 ساعة من بدأ التفاعل. وعند استخدام مادة الزيولايت المدعمة بالنيكل والكالسيوم انتجت غاز التصنيع بنسبة CO/2H = 1 ، والذي يعد الخليط المناسب لانتاج ثنائي ايثيل الايثر وكذلك عملية Tropsch-Fischer ، و أظهرت دراسة RAMAN و CDS-TGA و TEM ان رواسب الكاربون على سطح المادة المحفزة التي تم استخدامهما كانت في الغالب شكل أنابيب نانوية كاربونية متعددة الجدران مع وجود العيوب. ان ترسب الكاربون خلال التفاعل قد أسهم بشكل إيجابي بزيادة نسبة CO/H2 .

English Abstract

The conversion of carbon dioxide and methane to syngas is one of the most environmentally benign routes for methane reforming where CO2, a major greenhouse gas, is converted to hydrogen or syngas (H2 and CO). Mesoporous silicalite-1 was prepared in one-step by the microwave-assisted hydrothermal synthesis (MAHyS) approach. Ni particles with loadings of 5, 10, 15 and 20 wt.% were impregnated on the silicalite-1, as well as modified silicalite-1. The mesopore volume of the 20 wt.% Ni on S-1 catalyst increased from 0.0712 cm3/g to 0.1159 cm3/g after ion-exchanging the Na on silicalite-1 with Ce, prior to impregnation. The structural integrity of the catalysts was maintained as proved by characterization with XRD, FESEM, TEM, N2-physisorption, XPS and FTIR. H2-TPR measurements showed that the addition of a second metal enhanced Ni reducibility. The 20 wt.% Ni on silicalite-1 was found to be more active than 10 and 15 wt.% on silicalite-1. Upon modification of the zeolite support material before impregnation of the 20 wt.% Ni, it was observed that Ce-ion-exchanged silicalite-1 supported Ni catalyst was the most active catalyst during 12 h time-on-stream (TOS). Ca promoted Ni on silicalite-1 catalyst produced syngas with H2/CO ratio of ca. 1, the desired feedstock to produce dimethyl ether. Raman spectroscopy, TGA-DSC, and TEM revealed that the carbon deposits on the surfaces of the spent catalysts were predominantly multi-walled carbon nanotubes with defects.

Item Type:	Thesis (Masters)
Subjects:	Chemistry Environmental Chemical Engineering Petroleum
Department:	College of Chemicals and Materials > Chemical Engineering
Committee Advisor:	Malaibari, Z O
Committee Co-Advisor:	Muraza, O
Committee Members:	Al-Amer, A and Mozahar, M and Abdurrazzak, S
Depositing User:	ABDUL-RASH BAWAH (g201409020)
Date Deposited:	29 Jan 2018 05:07
Last Modified:	30 Dec 2020 11:53
URI:	http://eprints.kfupm.edu.sa/id/eprint/140626