Single and Dual-Atom Doped High-Crystalline g-C₃N₄ for Enhanced Photocatalytic H₂ Production. Masters thesis, King Fahd University of Petroleum and Minerals.

PDF ilovepdf_merged (1)_removed.pdf Restricted to Repository staff only until 2 June 2027. Download (2MB)

Arabic Abstract

أدى الطلب المتزايد على الطاقة النظيفة والمستدامة إلى زيادة الاهتمام بإنتاج الهيدروجين التحفيزي الضوئي باعتباره مسارًا واعدًا لتحويل الطاقة الشمسية إلى وقود. ومن بين المحفزات الضوئية المستجيبة للضوء المرئي، حظي نتريد الكربون الجرافيتي (g-C₃N₄) باهتمام كبير نظرًا لخلوه من المعادن، وانخفاض تكلفته، واستقراره الكيميائي، وبنيته النطاقية المناسبة لإنتاج الهيدروجين. ومع ذلك، لا يزال أداؤه العملي محدودًا بسبب سرعة إعادة تركيب الشحنات، ومحدودية امتصاص الضوء المرئي، وعدم كفاية كفاءة التفاعل السطحي. في هذه الأطروحة، تم تصنيع صفائح نانوية من g-C₃N₄ من خلال معالجة حرارية ثنائية الخطوات لليوريا، متبوعة بإضافة النيكل بنسب اسمية 1 و3 و6 و12% وزنيًا لدراسة تأثير تعديل النيكل على البنية والشكل وإنتاج الهيدروجين التحفيزي الضوئي. تم توصيف المواد المُحضّرة باستخدام تقنيات حيود الأشعة السينية (XRD)، ومطيافية الأشعة تحت الحمراء بتحويل فورييه (FTIR)، وامتصاص الأشعة السينية القريبة من الحافة (XANES)، وامتصاص الأشعة السينية الممتد (EXAFS)، ومطيافية تشتت الطاقة للأشعة السينية (EDS)، والتصوير العنصري، والمجهر الإلكتروني الماسح (SEM)، والمجهر الإلكتروني النافذ (TEM). أكدت النتائج الحفاظ على بنية g-C₃N₄ بعد دمج النيكل، حيث كان النيكل موجودًا بشكل أساسي على هيئة أنواع غير فلزية عالية التشتت، مُرتبطة داخل مصفوفة نتريد الكربون. أدى ازدياد نسبة النيكل تدريجيًا إلى اضطراب التراص بين الطبقات، مُحدثًا اضطرابًا بنيويًا أكبر. أظهرت اختبارات إنتاج الهيدروجين التحفيزي الضوئي تحت الضوء المرئي أن صفائح g-C₃N₄ النانوية الأصلية أظهرت أعلى نشاط، بينما أظهرت جميع العينات المُعدّلة بالنيكل إنتاجًا أقل للهيدروجين. تشير هذه النتائج إلى أنه في ظل مسار التخليق وظروف التفاعل الحالية، لم يُحسّن دمج النيكل الأداء التحفيزي الضوئي، بل أدى إلى تأثيرات مُعززة لإعادة التركيب، والتي فاقت أي فائدة تحفيزية مُساعدة. تسلط الدراسة الضوء على أهمية تحقيق التوازن بين التعديل الهيكلي واستخدام حاملات الشحنة في تصميم محفزات ضوئية فعالة قائمة على نتريد الكربون.

English Abstract

The growing demand for clean and sustainable energy has led to increased interest in photocatalytic hydrogen production as a promising pathway for converting solar energy into fuel. Among visible-light-responsive photocatalysts, graphitic carbon nitride (g-C₃N₄) has garnered significant attention due to its metal-free nature, low cost, chemical stability, and suitable band structure for hydrogen production. However, its practical performance remains limited by the rapid charge recombination rate, limited visible-light absorption, and insufficient surface reaction efficiency. In this thesis, g-C₃N₄ nanosheets were fabricated via a two-step urea heat treatment followed by the addition of nickel at nominal percentages of 1, 3, 6, and 12 wt% to investigate the effect of nickel modification on the structure, morphology, and photocatalytic hydrogen production. The prepared materials were characterized using X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), near-edge X-ray absorption (XANES), extended X-ray absorption (EXAFS), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS), elemental imaging, scanning electron microscopy (SEM), and transmission electron microscopy (TEM). The results confirmed the preservation of the g-C₃N₄ structure after nickel incorporation, where the nickel was present primarily as highly dispersed non-metallic species, bound within the carbon nitride matrix. Gradually increasing the nickel content disrupted the interlayer stacking, resulting in greater structural disorder. Photocatalytic hydrogen production tests under visible light showed that the original g-C₃N₄ nanosheets exhibited the highest activity, while all nickel-modified samples showed lower hydrogen production. These results indicate that, under the current synthesis pathway and reaction conditions, nickel incorporation did not improve photocatalytic performance but rather led to recombination-enhancing effects that outweighed any catalytic benefit. The study highlights the importance of balancing structural modification with charge carrier utilization in the design of efficient carbon nitride-based photocatalysts.

Item Type:	Thesis (Masters)
Subjects:	Chemical Engineering
Department:	College of Chemicals and Materials > Chemical Engineering
Thesis Advisor:	Jiabao Yi,
Thesis Committee Members:	Mohammad Ashraf Gondal, Florian Stadler,
Depositing User:	HANI ALMASRI
Date Deposited:	03 Jun 2026 04:58
Last Modified:	03 Jun 2026 04:58
URI:	https://eprints.kfupm.edu.sa/id/eprint/144463