Improving Electrochemical Properties of Composite Polymer Electrolytes through Inorganic Filler Incorporation for Lithium Metal Batteries. Masters thesis, King Fahd University of Petroleum and Minerals.

PDF Layla_khayat_MSc_Thesis.pdf Restricted to Repository staff only until 13 April 2027. Download (12MB)

Arabic Abstract

إن عدم استقرار الواجهة البينية بين الكهرل البوليمري الصلب (SPE) وقطب الليثيوم، إلى جانب انخفاض التوصيلية الأيونية للكهرل البوليمري المعتمد على بولي إيثيلين أوكسيد (PEO)، يحدّ من استخدام هذه المواد في بطاريات الليثيوم المعدنية الصلبة بالكامل المتقدمة .(ALMBs) وتُعد الكهرلات البوليمرية المركبة (CPEs) المحتوية على حشوات زيوليتية استراتيجية فعّالة لمعالجة هذه التحديات. وبناءً على ذلك، تم تحضير نظامين من الكهرلات البوليمرية المركبة باستخدام زيوليت بيتا الهيدروجين (H-BEA) وزيوليت بيتا الأمونيوم (NH₄-BEA) كحشوات، ويُشار إليهما باسم CPE-H وCPE-NH₄ على التوالي. أظهر CPE-H توصيلية أيونية مقدارها ∼4.37 × 10−4 S cm-1 عند 60 ℃ ، كما سجّل رقم انتقال أيونات الليثيوم(tLi⁺) يبلغ ~0.62. وتم إجراء اختبارات الطلاء/التجريد الجلفانوستاتيكي لليثيوم (GLPS) عند كثافات تيار مختلفة، حيث بلغت قيم فرط الجهد 8 و19 و37 و58 ملي فولت عند كثافات تيار300 μA cm−2 و200 و100 و50 ، على التوالي. كما أظهر منحنىGLPS طويل الأمد توافقًا ممتازًا مع قطب الليثيوم، مع استقرار تجاوز 2000 ساعة عند كثافة تيار مرتفعة قدرها100 μA cm−2 . وبالمقارنة، أظهر CPE-NH₄ أداءً كهروكيميائيًا محسّنًا، حيث سجّل توصيلية أيونية أعلى بلغت 8. ∼8.42 × 10−4 S cm-1 عند 60 ℃ ، إلى جانب رقم انتقال لأيونات الليثيوم أعلى (~0.75) مقارنةً بـ CPE-H. بالإضافة إلى ذلك، كشفت اختبارات GLPS عن قيم فرط جهد أقل بشكل ملحوظ بلغت 7 و14 و26 و39mV عند نفس كثافات التيار، مما يشير إلى انخفاض المقاومة البينية. كما أظهر CPE-NH₄ استقرارًا بينيًا استثنائيًا، محافظًا على سلوك طلاء/تجريد مستقر لليثيوم لمدة تقارب 7000 ساعة عند كثافة تيار 100 µA cm⁻². وتُبرز هذه النتائج الدور الحاسم لكيمياء سطح الزيوليت في تنظيم نقل الأيونات وتعزيز الاستقرار البيني. وبشكل عام، يُظهر كل من CPE-H و CPE-NH₄ إمكانات واعدة ككهرلات عالية الأداء ومتينة لتطبيقات بطاريات الليثيوم المعدنية الصلبة بالكامل، مع تميز CPE-NH₄ بتوافق بيني مُحسّن بشكل خاص مع معدن الليثيوم.

English Abstract

The unstable interface of solid polymer electrolyte (SPE) with Li anode and the low ionic conductivity of polyethylene oxide (PEO)-based SPE limit them from being used in pioneering all-solid-state lithium metal batteries (ALMBs). Composite polymer electrolytes (CPEs) incorporating zeolite fillers offer an effective strategy to address these limitations. Accordingly, two CPE systems were synthesized using zeolite β-hydrogen (H-BEA) and zeolite β-ammonium (NH₄-BEA) as fillers, denoted as CPE-H and CPE-NH₄, respectively. CPE-H offered an ionic conductivity of ∼4.37 × 10−4 S cm-1 at 60 ℃ and resulted in a Li-ion transference number of ∼0.62. Galvanostatic lithium plating and stripping (GLPS) was carried out for various current densities. The obtained values of overpotential are 8, 19, 37, and 58 mV at current densities of 50, 100, 200, and 300 μA cm−2, respectively. Long cycling GLPS profile revealed an excellent compatibility with the Li anode, over 2000 h at a high current density of 100 μA cm-2. In comparison, CPE-NH₄ showed enhanced electrochemical performance, exhibiting higher ionic conductivity (8.42 × 10⁻⁴ S cm-1 at 60 ℃) and a larger Li-ion transference number (~0.75) than CPE-H. Additionally, GLPS tests revealed significantly reduced overpotentials of 7, 14, 26, and 39 mV at the same current densities, indicating lower interfacial resistance. CPE-NH₄ demonstrated exceptional interfacial stability, maintaining stable lithium plating/stripping behavior for approximately 7000 h at 100 µA cm⁻². The superior performance of CPE-NH₄ highlights the critical role of zeolite surface chemistry in regulating ion transport and interfacial stability. Overall, both CPE-H and CPE-NH₄ show strong potential as durable and high-performance electrolytes for ALMB applications, with CPE-NH₄ exhibiting particularly improved interfacial compatibility with lithium metal.

Item Type:	Thesis (Masters)
Subjects:	Chemistry Physics
Department:	College of Chemicals and Materials > Materials Science and Engineering
Thesis Advisor:	Atef Al-zahrani,
Thesis Committee Members:	Mohamad Qamar, Firoz Khan,
Depositing User:	LAYLA KHAYAT (g202308990)
Date Deposited:	19 Apr 2026 10:42
Last Modified:	19 Apr 2026 10:42
URI:	http://eprints.kfupm.edu.sa/id/eprint/144124