DEVELOPMENT OF BIFUNCTIONAL SORBENT–CATALYST MATERIALS FOR SORPTION–ENHANCED STEAM METHANE REFORMING. Masters thesis, King Fahd University of Petroleum and Minerals.

PDF Master's Thesis - Kevin Fajri - Full Report - Signed - Rev.2.pdf - Accepted Version Restricted to Repository staff only until 2 November 2026. Download (4MB)

Arabic Abstract

يُعد إنتاج الهيدروجين منخفض الكربون عبر عملية إصلاح الميثان بالبخار المعزَّز بالامتزاز (SE-SMR) واعدًا، إذ يدمج احتجاز ثاني أكسيد الكربون في الموقع مع عملية الإصلاح. ولتكثيف العملية بشكل أكبر، يُستخدم مزيج من المحفز ومادة ماصة لثاني أكسيد الكربون؛ ومع ذلك، يظل التوازن بين النشاط التحفيزي واستقرار المادة ثنائية الوظيفة خلال دورات التجديد أحد التحديات الرئيسية. في هذه الدراسة، طُوِّرت مواد ثنائية الوظيفة لعملية إصلاح الميثان بالبخار المُحسَّن بالامتصاص، تجمع بين محفز قائم على النيكل ومادة ماصة قائمة على أكسيد الكالسيوم، مدعومة بأكسيد المغنيسيوم كمثبت هيكلي. وُصفت المواد باستخدام فيزياء امتصاص النيتروجين، وفلورة الأشعة السينية (XRF)، وحيود الأشعة السينية (XRD)، والمجهر الإلكتروني الماسح مع مطيافية الأشعة السينية المشتتة للطاقة (SEM-EDS)، والاختزال المبرمج بدرجة حرارة الهيدروجين (TPR). في اختبارات مفاعلات الطبقة المميعة، عند درجة حرارة تشغيل تبلغ 650 درجة مئوية ونسبة بخار إلى كربون تبلغ 3، استطاعت المحفزات الماصة ثنائية الوظيفة تحقيق تحويل يصل إلى 94% من الميثان، ونقاء 90% من الهيدروجين، وتركيزات منخفضة من أول أكسيد الكربون وثاني أكسيد الكربون (<5%). ومع ذلك، فإن الكمية الزائدة من المثبت الهيكلي لأكسيد المغنيسيوم (أي بنسبة 2 من أكسيد الكالسيوم إلى أكسيد المغنيسيوم) أضرت بالنشاط التحفيزي نتيجةً لتكوين محلول صلب من أكسيد النيكل وأكسيد المغنيسيوم. كما كشفت اختبارات الأداء الدورية القائمة على التحليل الوزني الحراري (TGA) أن إضافة أكسيد المغنيسيوم يمكن أن تعزز بشكل كبير استقرار امتصاص ثاني أكسيد الكربون على المدى الطويل. بعد 20 دورة، حققت المواد ذات نسبة أكسيد الكالسيوم إلى أكسيد المغنيسيوم 2 و4 تحويلًا لأكسيد الكالسيوم بنسبة 87.7% و80.6% على التوالي. علاوة على ذلك، أثرت حركية الكربنة للمحفزات الماصة ثنائية الوظيفة على تركيبة غاز مخرج ثاني أكسيد الكربون، حيث كان لأكسيد المغنيسيوم حركية كربنة أسرع نسبيًا، وبالتالي إنتاج تركيزات أقل من ثاني أكسيد الكربون.

English Abstract

Low-carbon hydrogen production via sorption-enhanced steam methane reforming (SE–SMR) is promising since it integrates in-situ CO2 capture with the reforming process. To further intensify the process, a combination of catalyst and CO2 sorbent is employed; however, the balance between catalytic activity and stability of the bifunctional material over the regeneration cycles remains one of the main challenges. In this study, bifunctional materials for SE–SMR were developed, combining a Ni-based catalyst with a CaO-based sorbent promoted by MgO as a structural stabilizer. The materials were characterized by N2 physisorption, X-ray fluorescence (XRF), X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy with energy-dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDS), and hydrogen temperature-programmed reduction (TPR). In fluidized bed reactor tests, with an operating temperature of 650 °C and a steam–to–carbon ratio of 3, the bifunctional sorbent-catalysts were able to achieve up to 94% CH4 conversion, 90% H2 purity, and low CO and CO2 concentrations (<5%). However, the excessive amount of the structural stabilizer of MgO (i.e., with a CaO:MgO ratio of 2) harmed the catalytic activity due to the formation of NiO-MgO solid solution. Cyclic performance tests based on thermogravimetric analysis (TGA) also revealed that the addition of MgO can significantly enhance the long-term CO2 adsorption stability. After 20 cycles, the materials with a CaO:MgO ratio of 2 and 4 had a CaO conversion of 87.7% and 80.6%, respectively. Besides, the carbonation kinetics of the bifunctional sorbent-catalysts affected the CO2 outlet gas composition, in which the more MgO had relatively faster carbonation kinetics, hence producing lower CO2 concentrations.

Item Type:	Thesis (Masters)
Subjects:	Chemical Engineering
Department:	College of Chemicals and Materials > Chemical Engineering
Committee Advisor:	Abdelaziz, Omar Y.
Committee Members:	Hossain, Mohammad Mozahar and Nemitallah, Medhat A.
Depositing User:	KEVIN FAJRI (g202314670)
Date Deposited:	05 Nov 2025 08:31
Last Modified:	05 Nov 2025 08:31
URI:	http://eprints.kfupm.edu.sa/id/eprint/143739