AMMONIA ELECTROOXIDATION REACTION USING TRANSITION METAL BASED CATALYSTS TOWARDS HYDROGEN PRODUCTION: AN EXPERIMENTAL AND COMPUTATIONAL APPROACH. Masters thesis, King Fahd University of Petroleum and Minerals.

PDF Umar Jafar (g202216400) Thesis Project.pdf - Accepted Version Restricted to Repository staff only until 14 May 2026. Download (4MB)

Arabic Abstract

الهيدروجين، باعتباره بديلًا خاليا من الانبعاثات الملوثة ومصدراً مستدامًا للطاقة، يواجه تحديات كبيرة في مجالي التخزين والنقل، وتُعد الأمونيا حلاً واعدًا لحمل الهيدروجين بفضل سهولة تخزينها ونقلها، إضافةً إلى تحللها الكهروكيميائي الفعال، وفي هذه الدراسة، تم دراسة المحفزات المعتمدة على النيكل (Ni) والكوبالت (Co) لتفاعل أكسدة الأمونيا (AOR) بهدف إنتاج الهيدروجين، وللحصول على فهم آلي للتفاعل، تم الاستفادة من بيانات سابقة تم حسابها باستخدام نظرية دالة الكثافة في النظام الكبير (GC-DFT)، وتم تعديل هذه البيانات باستخدام نهج طاقة جيبس الحرة المعدلة حسب الجهد الكهربائي (PAGE) لأخذ تأثير الجهد في الاعتبار على طاقة التفاعل، وأظهرت النتائج إلى أن ادمصاص الأمونيا يكون أكثر تفضيلاً من الناحية الديناميكية الحرارية على أسطح النيكل، بينما يكون انفصال النيتروجين أكثر كفاءة على أسطح الكوبالت، مما يبرز الأدوار المختلفة لكلا المعدنين في تسهيل تفاعل أكسدة الأمونيا، وعلاوة على ذلك، تم تصنيع تراكيب نانوية من Ni وCo على رغوة النيكل (NF) باستخدام طريقة التحلل المائي الحراري لدراسة خواصها التحفيزية لتحلل الأمونيا، وأدى هذا التصنيع إلى تغييرات كبيرة في البنية الشكلية والتركيب الكيميائي، كما أكدته تقنيات التحليل الشامل، وقد تم تقييم الأداء الكهروكيميائي لأقطاب Ni/NF وCo/NF في خلية تحليل كهربائي تحت ظروف قلوية، فبالمقارنةً برغوة النيكل غير المعدلة، أظهرت الأقطاب المعدلة أداءً تحفيزيًا متفوقًا تمثل في انخفاض جهود البدء، وزيادة كثافة التيار، وانخفاض مقاومة نقل الشحنة، وتماشيًا مع تنبؤات DFT، تفوقت Co/NF على Ni/NF من حيث تحويل الأمونيا، ومعدلات إنتاج الهيدروجين، وكفاءة الطاقة، وبشكل عام، تُبرز هذه الدراسة إمكانيات أقطاب رغوة النيكل المعدلة بالمعادن النانوية في تحسين تحفيز أكسدة الأمونيا، مما يوفر مسارًا واعدًا لإنتاج الهيدروجين بكفاءة واستدامة، وتدعم هذه النتائج دور الأمونيا كناقل فعّال للهيدروجين في التحول نحو مستقبل طاقة نظيفة.

English Abstract

Hydrogen, a clean and sustainable energy alternative, faces significant challenges in storage and transportation. Ammonia offers a promising solution as a hydrogen carrier due to its ease of storage, transport, and efficient electrochemical decomposition. In this study, Ni and Co catalysts were investigated for the ammonia oxidation reaction (AOR) to produce hydrogen. To gain mechanistic insights, previously reported Grand Canonical Density Functional Theory (GC-DFT) data were utilized and adjusted using a Potential-Adjusted Grand Free Energy (PAGE) approach to account for potential-dependent reaction energetics. The results indicate that ammonia adsorption is thermodynamically more favorable on Ni surfaces, while nitrogen desorption is more efficient on Co surfaces, highlighting their distinct roles in facilitating AOR. Additionally, Ni and Co nanostructures were synthesized on nickel foam (NF) via a hydrothermal method to assess their catalytic properties for ammonia decomposition. The synthesis induced significant morphological and chemical modifications, as confirmed by comprehensive characterization techniques. The electrochemical performance of Ni/NF and Co/NF electrodes was evaluated in an alkaline electrolysis cell under ambient conditions. Compared to bare NF, both modified electrodes exhibited superior catalytic activity, demonstrated by lower onset potentials, higher current densities, and reduced charge transfer resistance. Consistent with DFT predictions, Co/NF outperformed Ni/NF, achieving higher ammonia conversion, greater hydrogen production rates, and improved energy efficiency. Overall, this study demonstrates the potential of nanostructured metal-modified NF electrodes to enhance ammonia oxidation catalysis, offering a promising route for efficient and sustainable hydrogen production. These findings reinforce ammonia's role as a viable hydrogen carrier in the transition toward a clean energy future.

Item Type:	Thesis (Masters)
Subjects:	Chemistry Chemical Engineering
Department:	College of Chemicals and Materials > Chemical Engineering
Committee Advisor:	Alsunni, Yousef
Committee Co-Advisor:	Alhooshani, Khalid
Committee Members:	Hossain, Mozahar and Al-Khater, Mohammed and Gambo, Yahya
Depositing User:	UMAR JAFAR (g202216400)
Date Deposited:	20 May 2025 10:21
Last Modified:	20 May 2025 10:21
URI:	http://eprints.kfupm.edu.sa/id/eprint/143369