PROPANE AROMATIZATION OVER GALLIUM-CONTAINING MFI ZEOLITES OF HIERARCHICAL PORE ARCHITECTURE:SYNTHESIS, CHARACTERIZATION AND KINETIC MODELING. Masters thesis, King Fahd University of Petroleum and Minerals.

Preview

PDF FINAL_NEWLY_ARRANGED_THESIS.pdf Download (4MB) | Preview

Arabic Abstract

تم عمل تفاعل الأرمتة للبروبان على زيوليت محتوٍ على الجاليوم ( Ga-HZSM-5 ) ، و على زيوليت محتوٍ على الجاليوم منتظم و عشوائي التركيب الهرمي المسامي ، و كذلك على الصيغة البروتونية المستقرة المنتظمة التركيب الهرمي المسامي للجاليو ألومينوسيليكات ( H-galloaluminsilicate ). تم عمل و إضافة الزيوليت المحتوي على الجاليوم ( Ga-HZSM-5) ذي التركيب الهرمي المسامي المنتظم و العشوائي من خلال عملية استخلاص السيليكون ، التحليل الوسيط CTAB ، و كذلك النمو السريع لطبقة MCM-41 ، بينما تم تحضير النظام المتكون من المسامات ( المايكرو/ الميزو ) في الصيغة البروتونية المستقرة المنتظمة للجاليو ألومينوسيليكات (H-galloaluminsilicate) عن طريق التحليل السطحي القاعدي الوسيط للصيغة البروتونية للجاليو ألومينو سيليكات المعالجة بالبخار (H-galloaluminsilicate) . السمات السطحية و الخصائص التركيبية لهذه الحفازات تم تحديدها باستخدام تقنيات وصفية متعددة . أما أداء الحفازات ذات المسامات الصغيرة ( ميزو) فقد قورن مع نظرائه من الحفازات ذات المسامات الصغيرة جدا ( ميكرو) بالنسبة لأرمتة البروبان على ظروف تفاعل مختلفة . أظهرت الصيغة البروتونية للجاليو ألومينو سيليكات (H-galloaluminosilicate) ذات التركيب الهرمي أداء محَسَّنًا في تفاعل الأرمتة و الاستقرار بالنسبة للصيغة البروتونية للجاليو ألومينو سيليكات المعالجة بالبخار (H-galloaluminosilicate). إضافة لذلك فقد لوحظ أنه على نسبة تحول معينة 15 % فإن جميع العينات المعدلة كانت أكثر اختيارية لإنتاج البنزين و التولوين و الزايلين ( BTX ) من تلك العينات ذات المسامات الصغيرة جدا ( الميكرو) . تم تأكيد و تأييد تحسن الإداء في النشاط التفاعلي من خلال دراسة كيناتيكية أجريت في مفاعل ذي كتلةٍ حفّازيّة ثابتة ( fixed bed reactor ) . أظهرت نتائج التصميم الكيناتيجي ارتفاعا في طاقة التنشيط لتفاعل التكسير مصحوبة بانخفاض في طاقة التنشيط لتفاعل نزع الهيدروجين و بالتالي فإن إضافة الجاليوم و من ثم إدخال المسامات ذات التركيب الصغير ( الميزو) أدى إلى خفض و تقليل تكسير البروبان و زيادة سهولة حدوث تفاعل نزع الهيدروجين المسؤول عن إنتاج البنزين و التولوين و الزايلين ( BTX ) .

English Abstract

Propane aromatization was carried out over conventional gallium-containing HZSM-5, gallium-containing HZSM-5 of random and ordered hierarchical pore arrangements, and over H-galloaluminosilicate of stable ordered hierarchical pore structure. The random and ordered hierarchical pore structures in gallium-containing HZSM-5 were introduced via post-treating the catalyst by desilication, CTAB-mediated hydrolysis and overgrowth of MCM-41 layer; while stable ordered microporous/mesoporous system in H-galloaluminosilicate was created via surfactant mediated base hydrolysis of steamed H-galloaluminosilicate. The textural and structural properties of these catalysts were determined using various characterization techniques. The performances of the mesoporous catalysts were compared with the microporous counterparts with respect to propane aromatization at different reaction conditions. H-galloaluminosilicate with hierarchical arrangement showed enhanced aromatization performance and stability with respect to steamed H-galloaluminosilicate. Also, at comparable conversion of 15%, all post-treated samples were more selective to the production of Benzene, Toluene and Xylene (BTX) than the microporous samples. The enhancement of activity was further corroborated by kinetic studies carried out in a fixed bed reactor. The kinetic modeling results which show increase in cracking activation energy coupled with decrease in dehydrogenation activation energy; thus upon incorporation of gallium and subsequent mesoporosity introduction we reduced the cracking of propane and increased the ease of dehydrogenation thereby favoring the production of BTX.

Item Type:	Thesis (Masters)
Subjects:	Chemical Engineering
Department:	College of Chemicals and Materials > Chemical Engineering
Committee Advisor:	Al-Khattaf, Sulaiman
Committee Co-Advisor:	Al-Yassir, Nabil
Committee Members:	Al-Baghli, Nadhir and Al-Shammari, Abdullah and Hossain, Mohammad
Depositing User:	OGUNRONBI EMEKA (g201102690)
Date Deposited:	10 Jun 2013 11:29
Last Modified:	01 Nov 2019 15:38
URI:	http://eprints.kfupm.edu.sa/id/eprint/138925