Development of Methanol Electro-oxidation Catalysts for Direct Methanol Fuel Cell Application. PhD thesis, King Fahd University of Petroleum and Minerals.

Preview

PDF (PhD Dissertation) PhD_Dissertation_200304670.pdf - Accepted Version Available under License Creative Commons Attribution Non-commercial No Derivatives. Download (3MB) | Preview

Arabic Abstract

تعتبر الفعالية المنخفضة لحفازات الأكسدة الكهربائية للميثانول، و تسمم هذه الحفازات - ببعض المركبات العضوية البينية المنتجة خلال التفاعل- أحد التحديات الكبيرة التي تواجة تقنية خلية وقود الميثانول المباشر. في هذه الدراسة، تم تحضيرالعديد من حفازات الأكسدة الكهربائية للميثانول. في الجزء الأول، تمت دراسة أداء حفازات (البلاتين-الذهب) المدعومة بنتريدات الكربون الميزومسامية. كما تمت مقارنة أداءها مع أداء حفازات (البلاتين-الذهب) المدعومة بال(فولكان -72) والمدعومة أيضا" بالأنابيب النانومترية الكربونية المتعددة الجدران. أنتجت نتريدات الكربون الميزومسامية بإستخدام ال (إس بي إيه-15) كإطار عند 100، 130 و 150 درجة مئوية. في هذه الدراسة، وجد أن حفازات (البلاتين-الذهب)- المدعومة بنتريدات الكربون الميزومسامية المنتجة عند 150 درجة مئوية- هي أعلى الحفازات فعالية، و تفوق الحفازات التجارية- المعروفة ب(إي-تيك)- بحوالي 30%. في الجزء الثاني، تم إعداد حفازات (البلاتين-الذهب) بإستخدام منهجية جديدة و ذلك بتخليق مساحة سطحية عالية وذلك بإضافة أكاسيد الحديد، والكوبلت والنيكل لدعامة الكربون الميزومسامية، بعدها يتم التطعيم بالبلاتين والذهب. فعالية الحفازات المدروسة تناقصت-إعتمادا" على أكاسيد المعادن المضافة- على النحو التالي: المدعومة بإضافة أكسيد النيكل> المدعومة بأكسيد الكوبلت> المدعومة بأكسيد الحديد الثلاثي> إي-تيك في الجزء الثالث، تم إعداد حفازات البلاتين المدعومة بالكربون الميزومسامي المضاف له أكاسيد السيريوم، البراسيودميوم، النيودميوم والسماريوم (لتخليق مساحة سطحية عالية) متبوعة" بتطعيمها بالبلاتين. أظهرت النتائج أن حفاز البلاتين المدعوم بالكربون الميزومسامي المضاف له أكسيد السيريوم هو الأعلى فعالية، و يفوق الحفازات التجارية المعروفة بال (إي-تيك) بحوالي 3.5 %. أظهرت كل الحفازات- المعدة في هذه الدراسة- ثباتية مقبولة. درست خصائص الحفازات و المعادن ذات الأكاسيد النانومترية- المعدة في هذه الدراسة- بإستخدام التقنيات التاليه: FESEM, BET surface area, FT-IR, UV-Vis, EDS and XRD أخيرا"،من خلال نتائج الفولتية الدورية،ولصناعة الأغشية القطبية أختيرت حفازات ال(إي-تيك) و حفازات (البلاتين-الذهب)التالية:المدعومة بنتريدات الكربون الميزومسامية عند(150، 130 و 100 درجة مئوية)،المدعومة بال(إف) أنابيب الكربون النانومترية المتعددة الجدران، المدعومة بال(فولكان-72). بعد ذلك تم إختبار الأغشية القطبية المصنعة في تقنية خلية وقود الميثانول المباشر. أعلى كثافة طاقة – بمقدار 56.3 ملي وات لكل سنتيميتر مربع عند 80 درجة مئوية- أنتجت عند إستخدام حفازات (البلاتين-الذهب) المدعومة بنتريدات الكربون الميزومسامية، كحفازات أنودية.

English Abstract

Low activity of the methanol electro-oxidation catalysts and poisoning of the catalysts by intermediate organic compounds produce during the reaction is one of the biggest challenges facing the direct methanol fuel cell (DMFC) technology. In this work, several catalysts were prepared for methanol electro-oxidation. In the first part, performance of PtRu catalysts supported on mesoporous carbon nitrides (MCN) was studied and compared with the performance of PtRu supported on Vulcan XC-72 and multi-walled carbon nanotubes. The MCN was synthesized using SBA-15 as a template with different aging temperatures of 100, 130 and 150 °C. The Pt-Ru/MCN-150 catalyst showed the highest activity, about 30% more than that of the commercial Pt-Ru/C (E-TEK). In the second part, a novel approach was used to prepare Pt-Ru/Fe2O3-MC, Pt-Ru/CoO-MC and Pt-Ru/NiO-MC catalysts by synthesizing high surface area Fe2O3-MC, CoO-MC and NiO-MC and then followed by impregnation with PtRu. The Pt-Ru/NiO-MC catalyst showed the highest activity, about 18% greater than the commercial Pt-Ru/C (E-TEK). In the third part, Pt/CeO2-MC, Pt/PrO2-MC, Pt/NdO2-MC, and Pt/SmO2-MC catalysts were prepared by synthesizing high-surface area CeO2-MC, PrO2-MC, NdO2-MC, and SmO2-MC, followed by impregnation with Pt. The Pt/CeO2-MC catalyst showed the highest activity, about 3.5% more than that of the commercial Pt-Ru/C (E-TEK) catalyst. All the prepared catalysts showed reasonable stability. The metal nano-oxides & catalysts were characterized using FESEM, BET surface area, FT-IR, UV-Vis, EDS and XRD. Finally, from the cyclic voltammetric results, Pt-Ru/MCN150, Pt-Ru/MCN130, Pt-Ru/MCN100, Pt-Ru/F-MWCNTs, Pt-Ru/Vulcan XC-72, and Pt-Ru/C (E-TEK) were selected and used to fabricate membrane electrode assemblies (MEAs). The MEAs were tested in a practical DMFC. The MEA in which Pt-Ru/MCN150 was used as the anode catalyst showed the highest power density of 56.3 mW/cm2 at 80 °C.

Item Type:	Thesis (PhD)
Subjects:	Chemical Engineering
Department:	College of Chemicals and Materials > Chemical Engineering
Committee Advisor:	Zaidi, S.M. Javaid
Committee Co-Advisor:	Rahman, Sleem-Ur
Committee Members:	Al-Amer, Adnan M. and Ahmed, Shakeel and Ajayan, Vinu
Depositing User:	MUKHTAR BELLO
Date Deposited:	25 Jul 2011 12:37
Last Modified:	01 Nov 2019 15:30
URI:	http://eprints.kfupm.edu.sa/id/eprint/138515