(1997) Zincosilicates with MFI-structure; synthesis, characterization, and catalytic evaluation. Masters thesis, King Fahd University of Petroleum and Minerals.

Preview

PDF 9835.pdf Download (3MB) | Preview

Arabic Abstract

تم إعداد سيليكات زنك ذات التركيب MFI بطريقة التبلور الحراري المائي ، حيث حضرت خمس عينات كانت نسبة الحجم الصلب للزنك إلى السيليكون (Zn/Si) من 0.027 إلى 0.087 ، وهذه النسبة قررت بطريقة JCP-As وتؤكد في من حالة MFI البلورية لسيليكات الزنك بحيود الأشعة السينية (XRD) . أظهرت الرسومات الميكروبانية للمجهر الإلكتروني الماسع (SEM) خليصاً توجد فيه البلورات بصورة نموذجية على الشكل MFI . مع تكتلات من بلورات سداسية منتظمة تمت في الداخل بأحجام مختلفة ، بالاضافة إلى بلورات منفردة في العينات التي كانت نسبة (Zn/Si) فيها منخفضة . وقد تثبت من إحلال الزنك في شبكات السيليكات I بمطيافية فوريير تحت الحمراء (FTIR) . أدت عملية التكلس إلى إزاحة ذرات الزنك من الشبكة إلى ثقوب وممرات (أفقية) السيليكات . كما أن نتائج دراسات الأمونيا -TPD على العينات المكلسة عكست تكافؤاً قريباً لتوزيع قوة الحامض في سيليكات الزنك . طبقت طريقة XPS لتخمين انتشار الزنك في سيليكات الزن المكلسة ، ووجد أن هنا أعلى من حالة حبيبات الزنك المتشكلة بتركيز جزيئي مكافء بحفازات سيليكالايت ملقحة بالزنك . وتم تصميم وتصنيع وحدة مفاعل مستمر الجريان لتقييم نشاط الحفازات في تفاعل إزاحة الهيدروجين من n- بيوتان . وقد وجد أن تكتلات الزنك المتشكلة بحفازات السيليكالايت الملقحة بالزنك وجد أنها نشيطة في إزاحة الهيدروجين من n- بيوتان ، بينما حبيبات الزنك المتشكلة بحفازات سيليكات الزنك لم تكن كذلك . وكدعم لحفازات إزاحة الهيدروجين المعتمدة على البالتين فقد جرى تقييم أداء نوعي سيليكات الزنك في تفاعل إزاحة الهيدروجين n- بيوتان ، وقورنت مع تلك الناتجة في حالة السيليكالايت النقية . وتبين أن سيليكات الزنك تكبت فاعلية للكسر بواسطة الهيدروجين على نطاق واسع ، وبذا تثبط خمول الحفاز بتكوين الفحم (الكوك) . من ناحية أخرى فإن تقليل فاعلية البلاتين على التكسير بواسطة الهيدروجين بسيليكالايت ملقحة بالزنك ظهر على مدى أقل ، مما أدى إلى ستريع خمول الحفاز .

English Abstract

Zincosilicates with MFI structure were synthesized by the hydrothermal crystallization method. A set of five samples was synthesized having a bulk-solid Zn/Si ratio ranging from 0.027 to 0.087, as determined by ICP-AS. The MFI-crystalline phase of the zincosilicates was verified by XRD. SEM micrographs of the samples showed a mixture of typically encountered MFI-crystal morphology; agglomerates of intergrown hexagonal crystals of various sizes along with some single crystals in the low Zn/Si samples. The substitution of zinc into the silicalite-I framework was established by FTIR. Upon calcination, the framework zinc atoms were found to dislodge into the pores and channels of the silicalite. The results of the ammonia-TPD studies of the calcined samples reflected a near equivalence of the acid strength distribution in the zincosilicates. The dispersion of zinc in the calcined zincosilicates, assessed by employing XPS, was found to be higher than that of zinc particles formed in a molar-equivalent, zinc impregnated silicate catalysts. A bench scale continuous flow reactor system was designed and fabricated for the activity evaluation of the catalysts in n-butane dehydrogenation reaction. The larger zinc agglomerates formed in the zinc impregnated silicalite catalysts were found to be active in n-butane dehydrogenation, whereas the small zinc particles formed in the crystallized zincosilicate catalysts were not. The performance of the two types of zincsilicates as supports for platinum based dehydrogenating catalysts was evaluated in n-butane dehydrogenation reaction, and compared to that of pure silicalite. The zincosilicate as found to suppress the hydrogenolysis activity of platinum extensively, thereby, retarding the catalyst's deactivation by coke formation. On the other hand, the reduction in the hydrogenolyis activity of platinum by the zinc-impregnated silicate occurred to a lesser extent, which led to the rather fast catalyst deactivation.

Item Type:	Thesis (Masters)
Subjects:	Chemistry
Department:	College of Chemicals and Materials > Chemistry
Committee Advisor:	Al-Arfaj, Abdul Rahman
Committee Members:	Barri, Sami A. I. and Klein, Uwe Karl Albert
Depositing User:	Mr. Admin Admin
Date Deposited:	22 Jun 2008 13:50
Last Modified:	01 Nov 2019 13:51
URI:	http://eprints.kfupm.edu.sa/id/eprint/9835