Enhancing CO2 Sequestration in Saline Aquifers Using Chelating Agents. Masters thesis, King Fahd University of Petroleum and Minerals.

PDF g2023200 - Final Thesis.pdf - Submitted Version Restricted to Repository staff only until 18 January 2027. Download (3MB)

Arabic Abstract

تبحث هذه الدراسة في تأثير عوامل التخليب على ذوبانية ثاني أكسيد الكربون (CO₂) في مياه البحر الاصطناعية، كما تستقصي الاستجابات المصاحبة لكلٍ من الطور المائي والطور الصلب تحت ظروف مخبرية محكمة. تمّت معالجة محاليل مياه البحر المحتوية على تراكيز مختلفة من مادتي تيتراصوديوم غلوتامات ثنائي الأسيتات (GLDA) وحمض الإيثيلين دي أمين رباعي الأسيتيك (EDTA) (0.1–5% وزناً) بثاني أكسيد الكربون بهدف تقييم التغيرات في الذوبانية ودرجة الحموضة والقوة الأيونية وطبيعة أنواع الكربونات وتركيب الأيونات الذائبة. أظهرت النتائج أن كلا عاملي التخليب أدّيا إلى تعزيز ملحوظ في ذوبانية ثاني أكسيد الكربون مقارنة بمياه البحر غير المعالجة، مع زيادات قصوى وصلت إلى نحو 30% بالنسبة للحالة المرجعية. ولوحظت أعلى قيم للذوبانية عند التراكيز المتوسطة لعوامل التخليب، والتي تراوحت تقريباً بين 0.5 و3% وزناً، وهو ما يتوافق مع استقرار النظام ضمن نطاق عازل البيكربونات (H₂CO₃/HCO₃⁻). ويُعزى التحسن الملحوظ في الذوبانية بشكل رئيسي إلى الانخفاض الذي تُحدثه عوامل التخليب في قيمة الأس الهيدروجيني المتوازن إلى نطاق يتراوح بين 4.3 و5، إضافةً إلى تعديل القوة الأيونية بنسبة تقارب 38%، والتخليب القوي للأيونات الثنائية التكافؤ، وهي عوامل تعمل مجتمعة على تثبيط ترسيب معادن الكربونات وتعزيز احتجاز الكربون غير العضوي الذائب. وقد أظهرت تحاليل مطيافية الانبعاث الضوئي بالبلازما المقترنة حثيًا (ICP–OES) انخفاضاً كبيراً في تركيز أيونات الكالسيوم والمغنيسيوم الحرة، حيث أظهر EDTA كفاءة أعلى في التخليب عند التراكيز المرتفعة، مع تقليل تركيز الأيونات الثنائية التكافؤ بنسبة تراوحت بين 80 و90%. كما أكدت قياسات الكربون غير العضوي الكلي (TIC) والمقاومية الكهربائية زيادة محتوى الكربون الذائب وارتفاع الملوحة مع زيادة تركيز عامل التخليب. أظهرت تحاليل المجهر الإلكتروني الماسح المقترن بمطيافية الأشعة السينية المشتتة للطاقة (SEM–EDS) وجود أطوار من المغنيسيوم–الكربون–الأكسجين (Mg–C–O) متوافقة مع كربونات المغنيسيوم المميّهة أو الأساسية عند التراكيز المنخفضة من عوامل التخليب، في حين لوحظ تكوّن رواسب دقيقة من أطوار عضوية–معدنية أو معقّدات مغنيسيوم–EDTA عند التراكيز الأعلى من EDTA. وأظهرت تجارب الحقن في اللبّ الصخري، التي قارنت بين مياه البحر، ومياه البحر مع GLDA، ومياه البحر مع EDTA، انخفاضاً في ضغوط الحقن المستقرة بنسبة تقارب 40% في الأنظمة المعالجة بعوامل التخليب، مما يشير إلى تحسّن في ذوبانية ثاني أكسيد الكربون في الطور السائل. كما بيّن تحليل التصوير المقطعي بالأشعة السينية (CT) حدوث تغيرات طفيفة على مستوى المسام، مع تغير في المسامية بحوالي 0.17 وحدة مسامية، وتأثير مهمل على النفاذية. بشكل عام، تُظهر النتائج أن عوامل التخليب تمثل استراتيجية كيميائية فعالة لتعزيز ذوبانية ثاني أكسيد الكربون وتحسين قابلية الحقن في الأنظمة الملحية، حيث أمكن تحقيق ذوبانية مماثلة لمياه البحر عند ضغوط حقن أقل بنحو 53%، وهو ما يجعل هذا النهج ذا أهمية خاصة لتطبيقات التخزين في المكامن الملحية الضحلة.

English Abstract

This study investigates the influence of chelating agents on carbon dioxide (CO2) solubility in synthetic seawater and examines the associated aqueous- and solid-phase responses under laboratory conditions. Seawater solutions containing varying concentrations of tetrasodium glutamate diacetate (GLDA) and ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA) (0.1–5 wt%) were treated with CO2 to evaluate changes in solubility, pH, ionic strength, carbonate speciation, and dissolved ion chemistry. Both chelating agents significantly improved CO2 solubility compared to untreated seawater, with the highest increases of up to 30% relative to the base case. The highest solubility was observed at moderate chelating agent concentrations of 0.5-3wt%, after stabilization within the bicarbonate (H2CO3/HCO3-) buffer zone. Such an increase in solubility was primarily due to the drop in equilibrium pH to 4.3-5 caused by the chelating agent, a 38% change in ionic strength, and the excellent binding of divalent cations, all of which led to decreased salt precipitation and increased storage of dissolved CO2. Inductively coupled plasma-optical emission spectroscopy (ICP-OES) revealed a significant depletion of free Ca2+ and Mg2+ ions, and GLDA demonstrated greater binding performance at higher concentrations, reducing the concentration of divalent cations by 80-90%. The measurements of total inorganic carbon (TIC) and electrical conductivity also supported the increase of dissolved inorganic carbon and the effect of carbonation and precipitation on brine chemistry. 1 and 2wt% EDTA concentrations produced magnesium-carbon-oxygen (Mg-C-O) phases that were consistent with hydrated or basic magnesium carbonates and finer magnesium-organic or Mg-chelate precipitates, which were observed with the help of scanning electron microscopy coupled with energy-dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDS). Core flooding tests on seawater, seawater + GLDA, and seawater + EDTA showed that stabilized injection pressures were reduced by 40% in the chemically modified brines, indicative of enhanced CO2 solubility. X-ray computed tomography (CT) analysis revealed that the Bentheimer core sample underwent slight pore-scale changes with a decrease in porosity of approximately 0.17 p.u. and a negligible effect on the permeability. Altogether, the results indicate that chelating agents provide a viable chemical method to enhance the solubility of CO2 and injectivity of saline aquifers, enabling improved injectivity with reduced injection pressures by approximately 53%, which is particularly important in cases of pressure limitations and shallow aquifers.

Item Type:	Thesis (Masters)
Subjects:	Petroleum
Department:	College of Petroleum Engineering and Geosciences > Petroleum Engineering
Committee Advisor:	Gajbhiye, Rahul
Committee Co-Advisor:	Hassan, Amjed
Committee Members:	Mahmoud, Mohamed
Depositing User:	MOHAMMED AHMED (g202320030)
Date Deposited:	18 Jan 2026 09:19
Last Modified:	18 Jan 2026 09:19
URI:	http://eprints.kfupm.edu.sa/id/eprint/144035