Synthesis and Physico-Chemical Characterization of Semiconducting Nano-crystalline Photocatalysts and its Application in Environmental Remediation. Masters thesis, King Fahd University of Petroleum and Minerals.

Preview

PDF Abul_Lais_(g201409280)_MSc_Thesis.pdf Download (6MB) | Preview

Arabic Abstract

ركزت هذه الأطروحة على توليف وتوصيف ضوئي أشباه الموصلات وتطبيقه في المعالجة البيئية عن طريق تقليل التحفيز الضوئي من ثاني أكسيد الكربون إلى منتجات الهيدروكربون ذات القيمة المضافة، وخاصة الميثانول. لقد قمنا بتوليف وتميز على نطاق واسع اثنين من مواد أشباه الموصلات ضوئي: نيتريد الكربون غرافيتيك (g-C3N4)، وهو ممتاز ضوئي حاصد للطاقة الشمسية لتحويل ثاني أكسيد الكربون على نطاق واسع في الوقود، والفضة نيوبات الصوديوم تحميل (Ag- تحميل NaNbO3)، والتي المعارض تعزيز كبير الانتقائية المنتج الميثانول فوق نيوبات الصوديوم النقي. وتتميز هذه المواد تحفيز ضوئي على نطاق واسع لدراسة خصائصها الإلكترونية والبصرية والمورفولوجية والبلورية، لفهم كيف ترتبط خصائصها مع أداء ضوئي. لهذا الغرض، تم استخدام مختلف المعدات التحليلية المتقدمة مثل زس، زرد، الأشعة فوق البنفسجية فيس، فت-إر، بل، رامان و فيسم، لتوصيف ضوئي. بعد توصيف المواد، تم تطبيق هذه المحفزات الضوئية لتحويل ثاني أآسيد الكربون إلى أنواع الوقود، وخاصة الميثانول. أولا، g-C3N4، تم اختباره باستخدام 3 مصادر التشعيع مختلفة (الإشعاع الشمسي، مصباح الأشعة فوق البنفسجية، والليزر نابض). بعد 40 دقيقة من التشعيع، قدم الليزر 355 نانومتر (40 مللي جول / نبض، 10 هرتز) أفضل إنتاج إنتاج الميثانول 105 ميكرومول ز-1, تليها الإشعاع الشمسي 130 ميكرومول ز-1 ، والأشعة فوق البنفسجية مصباح النطاق العريض 110 ميكرومول ز-1. أعطى الليزر نابض أفضل عائد الميثانول بسبب تدفقه الفوتون عالية وحيدة اللون، ولكن الغلة الميثانول من 130 ميكرومول ز-1 مع أشعة الشمس الطبيعية هو تطور كبير جدا، كما أنه يمكن استخدامها لتطوير واسعة النطاق مرافق توليد الوقود الشمسي عن طريق تسخير الإشعاع الشمسي الوفير بشكل طبيعي. ثانيا، تم تطبيق NaNbO3 نقية و أغ-لوادد للتحليل الضوئي CO2 تحت أشعة مصباح الأشعة فوق البنفسجية حصرا، وتم العثور على تحميل الفضة لتعزيز كبير الانتقائية المنتج الميثانول أكثر من حمض الفورميك. وهذا يعني أن إيداع ذرات معدنية على مواد تحفيز ضوئية قائمة يمكن أن يغير انتقائية توزيع المنتجات لصالح مركب هيدروكربوني معين، مثل الميثانول لهذه الدراسة. وكشفت مراجعة الأدب واسعة النطاق أن تحميل الفضة التغييرات 3 خصائص سطح المواد التحفيز الضوئي: هدروفوبيسيتي السطح، وكثافة الإلكترون السطحية وسائط ملزم .CO2 هذه التغييرات تحمل المفتاح لفهم السبب الكامن وراء مضيفا الفضة يزيد الانتقائية منتج الميثانول.

English Abstract

This thesis focused on the synthesis and characterization of semiconductor photocatalysts and its application in environmental remediation by photocatalytic reduction of CO2 to value-added hydrocarbon products, especially methanol. We have synthesized and extensively characterized two semiconductor photocatalytic materials: graphitic carbon nitride (g-C3N4), which is an excellent solar-harvesting photocatalyst for large scale CO2 conversion into fuels, and silver-loaded sodium niobate (Ag-loaded NaNbO3), which exhibits significantly enhanced methanol product selectivity over pure sodium niobate. These photocatalytic materials are extensively characterized to study their electronic, optical, morphological and crystallographic properties, to understand how its properties correlate with the observed photocatalytic performance. For this purpose, various advanced analytical equipment were employed such as XPS, XRD, UV-Vis, FT-IR, PL, Raman and FESEM, for characterizing the photocatalysts. After materials characterization, these photocatalysts were applied for the conversion of CO2 to fuels, especially methanol. Firstly, g-C3N4, was tested using 3 different irradiation sources (solar radiation, UV lamp, and pulsed laser). After 40 min of irradiation, 355-nm pulsed laser (40 mJ/pulse, 10 Hz) rendered the best methanol production yield (510 μmol g-1), followed by solar radiation (130 μmol g-1), and UV broadband lamp (110 μmol g-1). Pulsed laser gave the best methanol yield due to its high photon flux and monochromaticity, but the methanol yield of 130 μmol g-1 with natural sunlight is a very significant development, as it can be used for the development of large-scale solar fuel generation facilities by harnessing the naturally abundant solar radiation. Secondly, pure and Ag-loaded NaNbO3 were applied for photocatalytic CO2 reduction under UV lamp irradiation exclusively, and the silver loading was found to significantly enhance the methanol product selectivity over that of formic acid. This implies that depositing metal atoms on existing photocatalytic materials can alter the product distribution selectivity in favour of a particular hydrocarbon compound, such as methanol in this case. Extensive literature review revealed that loading silver changes 3 surface properties of photocatalytic materials: surface hydrophobicity, surface electron density and CO2 binding modes. These changes hold the key to understanding the underlying reason as to why silver deposition enhances the methanol product selectivity.

Item Type:	Thesis (Masters)
Department:	College of Engineering and Physics > Physics
Committee Advisor:	Gondal, Mohammad Ashraf
Committee Members:	Yamani, Zain Hassan and Basheer, Chanbasha
Depositing User:	ABUL LAIS (g201409280)
Date Deposited:	04 Jul 2018 10:51
Last Modified:	01 Aug 2021 12:27
URI:	http://eprints.kfupm.edu.sa/id/eprint/140639